En junio de 2010 comenzó a salir con la actriz y cantante Miley Cyrus. Esta sonada relación terminó en agosto del mismo año, mientras que en octubre la pareja regresó, pero terminaron nuevamente en noviembre del mismo año. En marzo de 2011 otra vez se unieron y el 6 de mayo de 2012 anunciaron que se habían comprometido, noticia que fue portada en todas las revistas del mundo con el hermoso anillo que él le regaló a ella. Sin embargo, poco después pospusieron su compromiso, lo que despertó la alarma de que había problemas entre ellos o una infidelidad de parte de Liam.
Finalmente, en septiembre de 2013 anunciaron se ruptura definitiva. Al parecer, el actor ya había iniciado una relación con Eiza González.